Busqué en Google los términos “esférico”, “armónico” y “apropiado”, y encontré estos resultados que parecen útiles:
“Conexión resistente al ruido para armónicos esféricos”: http://dx.doi.org/10.1109/TVCG.2…
“Programa para calcular las estimaciones de mínimos cuadrados de los coeficientes de expansión armónica esférica de un campo escalar igualmente cuadriculado”: http://dx.doi.org/10.1016/0010-4…
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Al hojear una copia del primer artículo de uno de los sitios web de los autores, parece que el ajuste armónico esférico es un problema lineal de mínimos cuadrados (LLS), que es relativamente sencillo (más que los mínimos cuadrados no lineales, al menos) y bastante fácil de implementar en MATLAB (y probablemente también en Python usando numpy.linalg). El libro CLRS Introducción a los algoritmos (http://amzn.com/0262033844) tiene una buena introducción a LLS (con ejemplos) que solía enseñarme a hacer LLS en MATLAB.
